Little Witch Academia sigue a Atsuko «Akko» Kagari, una chica obstinada que se matricula en la Academia Mágica Luna Nova sin ningún trasfondo mágico, pero con una admiración inquebrantable por su ídolo, la célebre bruja Shiny Chariot. Inspirada por las palabras de Chariot, «¡Un corazón creyente es tu magia!», Akko cree que puede convertirse en una bruja capaz de hacer sonreír a las personas, incluso cuando sus compañeras dudan de que un sueño así sea realista.
En Luna Nova, la temeraria determinación de Akko choca de inmediato con las estrictas tradiciones de la escuela. En su camino hacia su nueva vida, entabla amistad con la tímida Lotte Yansson y la sarcástica Sucy Manbavaran, dos chicas que se convierten en sus compañeras más cercanas mientras ella afronta lecciones, contratiempos y constantes momentos embarazosos. Cuando descubre la varita de Chariot, la Shiny Rod, se lanza a demostrar que el esfuerzo puede rivalizar con el talento, especialmente frente a su autoproclamada rival, la hermosa y talentosa Diana Cavendish. Ambientada en una época en la que la hechicería está en declive, Little Witch Academia sigue a Akko y a sus amigas mientras atraviesan el entrenamiento mágico, la rivalidad y la amistad, al tiempo que van descubriendo poco a poco qué significa realmente ser bruja.