Hidan no Aria transcurre en un Japón asolado por el aumento del crimen, donde el instituto Butei de Tokio entrena a detectives armados, conocidos como Butei, para actuar como agentes mercenarios de la justicia. Kinji Tooyama, un estudiante de segundo curso directo y poco sociable, se ha apartado de la División de Asalto, centrada en el combate, e intenta llevar una vida tranquila en la rama logística mientras oculta una poderosa habilidad especial tan útil como embarazosa. Esa frágil rutina se rompe cuando se convierte en el objetivo del infame Asesino de Butei.
En medio de esa crisis está Aria Holmes Kanzaki, una prodigio franca y emotiva de rango máximo que le salva la vida a Kinji y luego decide que él debe convertirse en su compañero. Obligados a unirse por el peligro, ambos afrontan duras pruebas de entrenamiento, amenazas criminales y el delicado equilibrio entre la habilidad reticente de Kinji y el ímpetu intrépido de Aria. A medida que se adentran más en el mundo de los Butei, su alianza se convierte en una prueba constante de confianza, supervivencia y de si dos personas de temperamentos muy distintos pueden funcionar como un equipo.